从电化学CO2还原中，大多数是铜Cu基催化剂，用以产生可观数量的多碳产物。然而，在铜基催化剂上，C–C偶联过程的有限理解，已经阻碍了更高效催化剂的设计。
近日，中国科学院大连化物所Jie Ding, Hong Bin Yang, Song Liu，黄延强Yanqiang Huang等，清华大学 Xue-Lu Ma（共同一作）, 李隽Jun Li等，香港城市大学 刘彬Bin Liu等，在Nature Energy上发文，报道了一种不含铜的锡Sn基电催化剂，并对CO2还原为乙醇，表现出了较高的催化性能。数据表明，该锡基催化剂主要组成包括二硫化锡SnS2纳米片，以及在三维碳上，三个氧原子配位的单个Sn原子。在0.9VRHE（可逆氢电极，RHE）下，实现了约82.5%最大选择性，并且在宽的电极电势窗口（-0.6至-1.1VRHE）上，实现了超过70%的最大选择性；在反应100小时后，还保持其初始活性的97%（在0.9VRHe下，几何电流密度为17.8mAcm-2）。第一性原理模型表明，包含锡Sn和O原子的双活性中心，分别吸附*CHO和*CO(OH)中间体，基于甲酰基-碳酸氢盐偶联路径，从而促进了C–C键的形成。![]()
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图1:SnS2/Sn1-O3G串联催化剂的二氧化碳还原反应CO2 reduction reaction，CO2RR性能。
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图2:SnS2/Sn1-O3G和Sn1-O3G的结构表征。
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图3:CO2还原为乙醇。
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图4: 基于过甲酰基-碳酸氢盐偶联路径，形成了C–C键（关键中间体4）。
Ding, J., Bin Yang, H., Ma, XL. et al. A tin-based tandem electrocatalyst for CO2 reduction to ethanol with 80% selectivity. Nat Energy (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3https://www.nature.com/articles/s41560-023-01389-3声明：仅代表译者个人观点，小编水平有限，如有不当之处，请在下方留言指正！